河流主导的陆架边缘海是包括陆源和海源在内的海洋有机碳的埋藏中心和主要储库（McKee et al., 2004）。控制有机碳在海洋环境中埋藏的因素众多，如有机碳的组成、初级生产水平、沉积动力环境和与矿物的相互作用等（Blair and Aller, 2012）。不同河口及其邻近边缘海的沉积环境和物质来源差异显著，颗粒态有机碳从河流到边缘海的输运过程中的迁移转化也会有所不同，影响了陆源有机碳在海洋环境中的归宿和不同来源有机碳在边缘海的埋藏效应（Blair and Aller, 2012）。
长江与黄河是我国两大河流，每年向渤、黄、东海输送大量陆源颗粒有机碳（POC），是中国东部边缘海陆源沉积有机碳的主要来源（Zhao et al., 2021）。黄河输送的POC以含量低、年龄老为特点，主要在渤、黄海泥质区沉积；而长江输送的POC具有含量高、相对年轻的特点，主要在东海内陆架泥质区沉积（Wang et al., 2012）。然而，在渤、黄海的表层沉积物中，沉积有机碳（SOC）的含量却比长江口-东海内陆架的高，年龄更年轻（Bao et al., 2016）。
图1. 长江与黄河流域、东部边缘海流系和泥质区及采样站位分布图
为了解答这一“悖论”，中国海洋大学海洋化学教育部重点实验室于志刚教授课题组与王旭晨教授和美国佛罗里达大学Thomas S. Bianchi教授合作，以长江和黄河沉积物输运系统为研究对象（图1），通过测定河流悬浮颗粒物和边缘海表层沉积物中比表面积、有机碳含量及其同位素组成（δ13C和∆14C），建立端元模型区分了陆源和海源有机碳中的生物来源和成岩来源有机碳各自的贡献，并结合前人已发表的结果，研究了颗粒态有机碳在这两个河流-河口-边缘海系统输运过程中组成和年龄的差异化演化模式及其控制机制。
图2. 长江和黄河沉积物输运系统中河流颗粒物和边缘海沉积物的有机碳与比表面积（a）和δ13C（‰）与Δ14C（‰）的关系。CJ：长江，HH：黄河。
图3. 沿长江和黄河沉积物输运路径净增加/损失的有机碳的同位素特征（图中斜率代表输运过程中净增加/损失的有机碳的同位素特征）。
结果显示，黄河颗粒物的比表面积与长江颗粒物相近，但黄河POC的含量和Δ14C值显著低于长江POC，与黄河POC主要来自黄土高原的预陈化土壤老碳，其在陆地环境中已经历了长时间的降解，而长江POC更多的来自陆地C3植物有关（图2）；从长江颗粒物到长江口移动泥沉积物，单位比表面积有机碳含量（OC/SSA）逐渐降低，损失的有机碳主要是年轻的陆源有机碳，有机碳由于降解而老化（斜率=-27.6‰和-233.1‰，图3a和3b），而从长江口移动泥到浙闽沿岸移动泥区，虽然存在海源有机碳的净添加，但陆源有机碳在长时间的输运过程中的不断老化抵消了新鲜海源有机碳加入的影响，使总有机碳进一步老化（斜率=-20.3‰和-448.9‰，图3a和3b）。在之前的一项研究中，我们发现这些老化的有机碳与铁氧化物结合而被保存下来（Zhao et al., 2023）。从黄河颗粒物到渤、黄海泥质区沉积物，OC/SSA逐渐升高，是一个海源有机碳的净添加过程，黄河来源有机碳由于自身较难降解，沉积环境也相对稳定，输运过程中没有明显的老化过程，导致总有机碳的年龄相对年轻（斜率=-21‰和~0‰，图3c和3d）。
图4. 沿长江和黄河沉积物输运系统单位比表面积上不同来源有机碳的载荷（OC/SSA）变化
从长江颗粒物到长江口移动泥区，再到浙闽沿岸移动泥区的输运过程中，单位矿物表面积上陆地生源有机碳的载荷（OCbio-T/SSA）逐渐降低，而海洋生源有机碳的载荷（OCbio-M/SSA）逐渐升高，进一步表明，在输运过程中长江输送的大量陆地生源有机碳在长江口移动泥中被降解，而海源有机碳则逐渐地添加到沉积物中（图2a）。从黄河颗粒物到渤、黄海泥质区的输运过程中，OCbio-T/SSA变化较小，而OCbio-M/SSA逐渐升高，这是因为黄河来源的OCbio-T年龄本身较老、活性低，在输运过程中不易降解；同时渤、黄海沉积环境相对稳定，海源有机碳不断地添加到沉积物中（图2b）。
图5. 全球不同沉积物输运系统中净增加/损失的有机碳的同位素特征
与全球典型的河流沉积物输运系统相比，长江沉积物输运系统中有机碳组成和年龄的演化过程与大河-被动陆架沉积物输运系统相似，而黄河沉积物输运系统中有机碳的演化模式与小型山地河流-主动陆架沉积物输运系统相似（图5）。这与小型山地河流的POC主要是成岩来源，年龄比较老，较难降解，与黄河POC相似有关（Zhao et al., 2021）。
本研究的结果有助于深入认识河流主导的边缘海有机碳的源汇过程及陆源有机碳在边缘海的归宿。成果近日在地学领域Top期刊《Chemical Geology》（2022 JCR IF=4.685）发表，题为“Contrasting controls of particulate organic carbon composition and age from riverine to coastal sediments of Eastern China Marginal Seas”。博士后赵彬为第一作者，姚鹏教授为通讯作者。研究受到国家自然科学基金面上项目（42076034）、青年基金（42006041）和国际(地区)合作与交流项目（41620104001）等的资助。
文章信息
Bin Zhao, Peng Yao*, Thomas S. Bianchi, Xuchen Wang, Zhigang Yu. Contrasting controls of particulate organic carbon composition and age from riverine to coastal sediments of Eastern China Marginal Seas. Chemical Geology, 2023, https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2023.121429
参考文献：
Bin Zhao, Peng Yao*, Thomas S. Bianchi, Zhigang Yu. Controls on organic carbon burial in the Eastern China Marginal Seas: A regional synthesis. Global Biogeochemical Cycles, 2021, 35, e2020GB006608. https://doi.org/10.1029/2020GB006608
Bin Zhao, Peng Yao*, Thomas S. Bianchi, Xuchen Wang, Michael R. Shields, Christian Schröder, Zhigang Yu. Preferential preservation of pre-aged terrestrial organic carbon by reactive iron in estuarine particles and coastal sediments of a large river-dominated estuary. Geochimica et Cosmochimica Acta, 2023, 345, 34-49. https://doi.org/10.1016/j.gca.2023.01.023
Bao, R., Mcintyre, C., Zhao, M., Zhu, C., Kao, S.J., Eglinton, T.I., 2016. Widespread dispersal and aging of organic carbon in shallow marginal seas. Geology. 44, 37941-37948.
Blair, N.E., Aller, R.C., 2012. The fate of terrestrial organic carbon in the marine environment. Annu. Rev. Mar. Sci. 4, 401-423.
McKee, B.A., Aller, R.C., Allison, M.A., Bianchi, T.S., Kineke, G.C., 2004. Transport and transformation of dissolved and particulate materials on continental margins influenced by major rivers: benthic boundary layer and seabed processes. Cont. Shelf Res. 24, 899–926.
Wang, X., Ma, H., Li, R., Song, Z., Wu, J., 2012. Seasonal fluxes and source variation of organic carbon transported by two major Chinese Rivers: The Yellow River and Changjiang (Yangtze) River. Global Biogeochemical Cycles, 2012, 26, GB2025.
